Nous d veloppons une th orie mol culaire de g n ration de fr quence somme doublement r sonnante (DR-SFG) pour analyser les mesures exp rimentales r cemment appliqu es
la mol cule de Rhodamine 6G (Rhd 6G) sur la surface de silice fondue. Cette th orie est bas e sur le formalisme de la matrice densit et sur l'approximation adiabatique de Born-Oppenheimer. Dans cette tude, le mod le de surface d’ nergie potentielle d plac e des tats lectroniques fondamental et excit du syst me est utilis pour obtenir la forme du spectre (DR-SFG)
une temp rature finie. Nous montrerons que cette nouvelle th orie de spectroscopie optiques non lin aire est troitement rapproch e
la spectroscopie Infrarouge et Raman r sonnante. Cette technique nous a permis de d voiler les ph nom nes d'interf rence entre les modes de vibration infrarouges actifs qui apparaissent dans les spectres (DR-SFG).